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大连化物所纳米晶敏化三线态动力学研究及其光子上

时间:2019-08-13 17:13来源:未知 作者:admin 点击:

  近日,中国迷信院大连化学物理钻研所光电资料能源学特区钻研组钻研员吴凯丰团队完成了基于具备自缺点激子的CuInS2纳米晶敏化的高效三线态-三线态湮灭(TTA)光子上转换(UC)。此工作不只说明了被缺点态捕捉的激子能够完成无效的三线态能量转移,也展现了首例用无毒(不含Pb、Cd)纳米晶敏化的TTA上转换体系。相干效果宣布于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。

  分子的自旋三线态在诸多畛域具备重要的使用,如光催化无机分解、光生物学,以及光子上转换等。其中,基于TTA的光子上转换因无望使太阳能转换效率打破传统的Shockley-Queisser极限而备受关注。因为常见分子三线态跃迁禁阻,其生成往往需求借助敏化剂敏化。半导体纳米晶因具备较强吸光才能、可调排汇波长等优良功能,近年来被倒退为一种新型的三线态敏化资料。

  纳米晶对分子的三线态敏化通常被以为以Dexter能量转移机制进行。该钻研团队的后期工作标明,三线态能量转移(TET)速率和纳米晶的外表载流子密度成线性关系(J. Am. Chem. Soc. 2019;J. Phys. Chem. Lett. 2019)。若要完成疾速的三线态能量转移,能量给体和受体的载流子波函数必需要发作无效的交叠。而在大局部纳米晶中,因为其较大的比外表积,缺点态普遍存在,被缺点态捕捉的激子具备局域性,从而与分子三线态的波函数交叠会被减弱。因而,局域的缺点态激子能否能够进行无效的三线态能量转移不断是一个难题。

  为处理上述难题,该钻研团队在钻研工作中采纳三元的CuInS2纳米晶作为模型体系进行三线态能量转移钻研。这类纳米晶的光生空穴在亚ps工夫尺度会被带隙内的Cu缺点态捕捉,而电子依然存在于带边,这样的光生“自缺点激子”既有缺点态激子的局域特性又有明白的能级排布,是一个十分理想的钻研体系。科研人员经过光谱能源学钻研发现,虽然CuInS2的三线态能量转移速率很慢,但因为自缺点激子的短命命,三线态能量提取效率仍可达92.3%。在此根底上,科研人员完成了首例无毒CuInS2纳米晶点敏化的TTA光子上转换体系,上转换效率高达18.6±0.3%。

  该工作初次钻研了纳米晶缺点态对三线态能量转移的影响,同时也展现了首例用无毒纳米晶敏化的TTA上转换体系,这关于深化了解纳米晶点-分子体系三线态能量转移机理,完成无效的三线态能量转移,优化和开辟分子三线态的实际使用具备重要的意义。

  该工作失去中科院策略性先导名目、国度重点研发方案、兴辽英才方案等的赞助。

大连化物所纳米晶敏化三线态动力学研究及其光子上转换应用获进展

大连化物所纳米晶敏化三线态能源学钻研及其光子上转换使用获得新停顿

(责任编辑:小惠)
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